单原子催化剂（SACs）是近年来新兴起的一种高效催化剂。一方面，原子催化剂（SAC）在载体上有分散的金属中心，可以达到理论上的100%金属分散，具有最大的原子利用率。另一方面，金属单原子和载体锚定点之间的相互作用导致电荷转移之后，作为活性中心的金属单原子都部分带电。SACs易于调节的电子结构为选择理想的催化途径提供了可控性。活性中心原子中电子状态的变化通常会导致反应底物吸附状态的变化，这也是SACs具有高催化活性的原因。
然而，原子分散的金属催化剂虽然表现出高的催化性能，但金属负载密度必须保持较低，以避免形成金属纳米颗粒，从而难以提高整体活性。目前基于创建更多锚定位点的多种策略已被用于提高负载量。而这些传统方法的问题是单个原子总是在锚定位点饱和之前聚集在一起，大量锚定位点难以得到充分利用。如此，就导致负载量难以提升、稳定性差。
针对这两个问题，南京理工大学理学院半导体微纳结构与量子信息感知团队阚二军、李盎教授团队最近提出了一种“化学剪刀”法以使单原子的锚定位点饱和。与传统的浸渍或刻蚀方法不同，“化学剪刀”法更加强调蚀刻剂的强度与金属-金属、金属-基底之间键能的精确匹配，选择性的断掉金属-金属之间的化学键，从而保留与基底成键的金属。此方法还能与其他可以产生更多锚定位点的传统方法相结合，通过饱和锚定位点进一步提高负载量。即使在没有任何预处理过的裸氮化碳基底上负载Pd单原子，该方法也能够实现高达2.02wt%的负载量。此外，制备的Pd1/PCN单原子催化剂应用于光催化CO2还原生成CH3OH反应时，表现出597.8±144.6µmol h−1 g−1的惊人催化活性和81.3±3.8%的选择性。事实上，该方法具有一定的通用性。其不仅适用于Pd原子体系，还适用于其他具有不同基底材料或金属体系。
该成果发表在材料类top期刊Small上（影响因子：15.153），理学院阚二军教授为通讯作者，理学院李盎教授为第一作者与共同通讯作者。论文题目为“Enabling High Loading in Single-Atom Catalysts on Bare Substrate with Chemical Scissors by Saturating the Anchoring Sites”。
该工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的资助。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202200073
