近日，化学与化工学院课题组联合德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller教授在国际综合类顶级期刊《Nature Communications》上在线发表了题为《Efficient iron single-atom catalysts for selective ammoxidation of alcohols to nitriles》的研究论文。（https://www.nature.com/articles/s41467-022-29074-1）南京理工大学为第一完成单位和通讯单位。
图1 研究背景和本文工作
腈类化合物是制备含氮功能化合物的通用前体，也是染料、医药、农药、天然产物和各种精细化学品的重要中间体。迄今为止，科学家们已经开发出多种腈类化合物的合成方法，其中以醇作为起始原料一步法合成腈类化合物的策略更符合原子经济性和绿色化学理念。而多孔碳负载的铁单原子催化剂不仅具有结构稳定、价格低廉和低毒性等优点，而且能最大程度的提高金属原子利用率和催化反应活性，因此被认为是催化该反应最有效的非均相催化剂之一。
为此，作者设计制备了一种苄胺修饰ZIFs衍生的多孔碳负载铁单原子催化剂，苄胺作为调节剂和竞争配体来控制ZIFs前体的形态和尺寸，修饰的ZIFs前体煅烧之后形成原子级分散的铁单原子催化剂可以在温和条件下，以水作为溶剂实现对芳香类伯醇、杂环醇，烯丙醇和脂肪醇的高效转化。
图2 催化剂合成示意图
所制备的Fe单原子催化剂也可用于催化从植物中提取的紫苏醇、桃金娘醇、香茅醇和香叶醇四种萜烯醇类化合物转化，对于生物质的转化利用具有重要的参考意义。另外，该催化体系可以实现20 mmol规模的四种不同类型伯醇底物的高效转化，具有潜在的工业应用价值。该催化剂具有良好的稳定性和可回收性，其可以重复使用6次以上且不出现明显的活性降低。
图3 以萜烯醇类化合物为原料制备腈
综上，化学与化工学院课题组联合Matthias Beller教授团队首次实现了铁单原子催化温和条件下的伯醇到腈的转化。引入苄胺作为配位调节剂是高温煅烧后形成铁单原子催化剂的关键。而空气作为氧化剂，水作为溶剂的反应条件更符合绿色化学理念。
化学与化工学院博士研究生孙康康、硕士研究生单洪斌分别为本论文的第一和第二作者，本文通讯作者分别为化学与化工学院陆国平副教授、德国莱布尼茨催化研究所Helfried Neumann博士和Matthias Beller教授。该研究工作主要由南京理工大学自主科研项目（30920021120）、国家自然科学基金（32001266）和欧盟研究委员会项目（670986-NoNaCat）资助。
