近日，我校理学院金成教授团队与复旦大学实验组合作，研究发现气体等离子体引起的驱动激光的时空形变可用来拓展高次谐波（High-order harmonic generation, HHG）的光子能量，实现非绝热“临界”的相位匹配。相关的理论和实验合作研究成果发表在国际知名学术期刊《Science Advances》上，题目为“Extension of the bright high-harmonic photon energy range via nonadiabatic critical phase matching”（论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add7482）。该文中，我院金成教授和复旦大学陶镇生教授为共同通讯作者，复旦大学付宗源和陈玉东同学为共同第一作者，我院博士生李保昌同学为共同作者，其他合作者还包括德国汉堡大学Guangyu Fan博士、西班牙萨拉曼卡大学Carlos Hernández-García教授和美国科罗拉多大学Margaret Murnane教授和Henry Kapteyn教授等。
飞秒激光在原子和分子中产生的高次谐波作为一种新型光源，大大促进了阿秒科学技术、量子光学等的发展，然而，它的转化效率比较低，只有大约为10-4到10-6，因此，拓展具有较高强度高次谐波的光子能量范围在科学和技术方面有许多应用前景，比如，宽带软X射线辐射可以进行特定元素的光谱解析和显微成像，宽频谱的高次谐波可以合成更短的阿秒脉冲，还可以提供进行宽带成像和光谱学探测的有力工具。通常条件下，相位匹配的高次谐波的产生被限制在“临界”电离率以下。由于“临界”电离率很小，因此，高次谐波的光子能量被限制在一个较窄的频谱范围之内。在“临界”电离率下，经过宏观传播相位匹配下谐波截止光子能量正比于 （为驱动激光波长），然而谐波的产率又随着驱动激光的波长的增加而衰减。所以，在保证产率的情况下拓展谐波的光子能量范围，一直是阿秒光源技术应用中的难点。本研究中发现，非绝热临界电离条件，可以在驱动激光在气体介质中传播、发生时空的形变时实现，从而大大拓展了相位匹配的高次谐波的光子能量范围。通过一系列实验和理论高次谐波结果在不同激光条件下的对比，这一结论得到了验证（如图1 C-H所示）。同时，高次谐波谱随着激光强度的变化展示出三个显著的特征：（i）与单原子的截止能量一致；（ii）有很强的光谱拓展；（iii）谐波光谱能量会达到饱和。最后，提出了一个解析模型来解释高次谐波光谱的拓展和中红外激光作用下非绝热效应的增加。模型揭示了非绝热相位匹配的过程，即高电离导致的驱动激光频谱蓝移，使得诱导偶极矩的相位失配增加，与大量的等离子体色散相互补偿的过程（图1 A所示）。该条件下允许更高的激光峰值强度参与相位匹配，故谐波的光子能量相较于传统的临界电离条件下拓展了20%（图1 B所示）。模型解析的给出了该相位匹配条件下对应的电离率 ，进一步预测不同原子体系 （氦、氩、氖）下中红外乃至远红外下的谐波光子能量（如图2所示）。
上述研究工作得到了国家自然科学基金和南京理工大学GFTS学科基础研究计划的支持。
图1高次谐波产生机制的示意图及实验和理论高次谐波光谱的比较
图2NCIF 模型和“临界”电离模型，预测不同原子下驱动激光波长与谐波光子能量变化趋势
