近日，我校物理学院超快光物理研究团队在二维材料热载流子弛豫研究方面取得新进展，相关成果以 “Ultrafast energy transfer across Pd/MXene interface via hot phonon-electron interactions”为题发表在Science Advances上（论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aee2017）。南京理工大学为第一完成单位，物理学院博士生赵杰为第一作者，物理学院张琦副教授、陆瑞锋教授与中国科学院大连化学物理研究所袁开军研究员为共同通讯作者，大连化学物理研究所杨学明院士、南京理工大学物理学院赵琨教授以及博士生耿萌也为本研究作出了重要贡献。
随着二维材料及其异质界面研究的不断深入，界面处电荷自由度与晶格自由度之间的耦合被认为是决定能量输运、器件响应及催化性能的重要微观机制。泵浦–探测光谱研究表明，二维金属材料吸收光子后可迅速产生非平衡热载流子，并在数百飞秒时间尺度内通过电子–声子相互作用将能量传递至晶格；随后，晶格能量经由声子–声子耦合，在约50–100 ps的时间尺度内实现跨界面传递。然而，传统以声子–声子耦合为主导的界面能量传递过程通常具有较慢的传输速率，其传输效率也会随温度升高而降低。
图1.Ti3C2Tx异质结构的能量弛豫路径与泵浦探测实验示意图。
在本研究中，研究团队通过原位化学生长构建了金属与二维过渡金属碳化物复合体系（Pd/MXene），并利用宽带瞬态吸收光谱研究其光诱导非平衡动力学过程。以MXene材料中最典型的Ti3C2Tx为研究对象，实验结果表明，在Pd/Ti3C2Tx中出现了新颖的超快信号再生过程，时间尺度约为1.3 ps。结合温差吸收光谱分析，将这一信号再次增强过程归因于由热声子驱动电子激发介导的界面能量传递通道。具体而言，Ti3C2Tx中光激发产生的热载流子通过生成热声子发生弛豫，随后这些热声子将能量快速传递给相邻Pd层中的电子，从而诱导电子激发。值得注意的是，该过程相比此前报道的异质界面热能传递时间快1–2个数量级。此外，增加Pd/Ti3C2Tx的光子能量吸收可进一步提升界面热能传递的效率与速率，而传统声子–声子主导的界面传热在高光强引起的高温下往往因声子散射增强而受抑制。该由界面热声子–电子相互作用驱动的能量传递机制，为理解异质界面中的能量耗散过程提供了新的物理图像。
此外，团队另一项合作研究成果以 “Giant anomalous exciton-multiphoton nonlinearities in layered hybrid perovskites”为题，发表在国际著名期刊Light: Science & Application上（论文链接：https://www.nature.com/articles/s41377-026-02286-6）。福州大学许彦明博士、中国科学院福建物质结构研究所刘艺副研究员和南京理工大学余超副教授为共同第一作者，福州大学徐金龙教授、中国科学院福建物质结构研究所孙志华研究员、南京大学曹汛教授、南京大学谢臻达教授以及南京理工大学陆瑞锋教授为共同通讯作者。
该工作研究了层状钙钛矿的高阶多光子上转换过程。通过选取合适的卤族元素，分别将三种材料的荧光发射波长精确调控至红、绿、蓝色域，并选取合适的量子阱厚度及有机阳离子种类以实现增强的激子效应，从而获得应用于近红外三/四区的超强多光子非线性。实验团队对不同波长下的偏振多光子吸收及上转换荧光强度进行了系统表征，发现偏振各向异性程度随激发强度及波长的增大而增大。此外，通过超声剥离法制备了钙钛矿纳米晶复合结构并实现了高效全彩上转换荧光发射及成像应用，进一步基于多色上转换实现了多重信息加密应用。
图2. a层状杂化钙钛矿的量子阱纳米结构示意图；b线性光吸收谱；c激子结合能对比；d多光子非线性增强示意图。
我校超快光物理研究团队通过半导体布洛赫方程理论模拟上转换荧光发射过程，发现实验中荧光偏振各向异性变化规律主要来源于倒空间中激光驱动载流子分布变化导致。电子从价带顶被激发到倒带底后形成电子-空穴对（激子），激子载流子随着激光场在能带上运动，而驱动激光的电矢势随着激光强度及波长增大而增大，使材料中的载流子能够获得更大的晶格动量。因此，随着驱动激光强度及波长增大，载流子在倒空间中形成布洛赫振荡，致使荧光偏振各向异性增强，从而证明超强多光子非线性来源于激子布洛赫振荡所引起的相干偶极极化。
以上两项工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、江苏省自然科学基金和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。
