我校物理学院张再兰讲师与国内外合作者在二维超晶格旋转对称性失配界面中电子能带结构调控方面取得了突破。相关成果以“Rotation symmetry mismatch and interlayer hybridization in MoS2-black phosphorus van der Waals heterostructures”为题，发表于Nature Communications期刊（文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56113-4）。张再兰讲师为第一作者，法国巴黎萨克雷大学固体物理实验室的Alberto Zobelli副教授、Marino Marsi教授以及我校材料科学与工程学院陈哲生教授为共同通讯作者。南京理工大学为第一完成单位，合作单位还包括意大利Elettra同步辐射光源、南京大学、南京工业大学、法国SOLEIL同步辐射光源、法国图尔大学以及法国巴黎综合理工学院。
近年来，二维莫尔超晶格研究热度高涨。以转角双层石墨烯和转角双层过渡金属二硫化物（TMDs）为代表，通过精准调控层间旋转角度，能够诱发强电子关联效应，催生出非常规超导性、莫尔激子、维格纳晶格态和轨道铁磁性等新奇物理现象。在这些现象背后，莫尔势和平带效应发挥着关键作用。不过，基于2H-TMDs的莫尔超晶格研究仍存在诸多待解难题。一方面，2H-TMDs中的平带形成条件非常苛刻：需要在“魔角”旋转角度下被诱导，且平带并没有出现在电子最高占据态，给电学输运上利用平带发现强关联物理造成了挑战。因此，能否在任意旋转角度下生成平带，并将其推至最高占据态，从而挖掘全新量子现象，是科研人员面临的一大挑战。另一方面，2H-TMDs通常具备三重旋转对称性（C3），与具有二重旋转对称性（C2）的黑磷（b-P）等材料堆垛时，在2H-TMDs中会引入新型光伏现象，如由C3/C2层间的能带杂化引发的自发光电流效应。目前对这种C3/C2层间能带杂化的解释仅停留在理论计算中，在实验中如何探究C3对称性破缺及能带杂化带来的物理机制，是亟需解决的难题。
基于同步辐射光源的空间分辨-角分辨光电子能谱（micro-ARPES）技术凭借其卓越的高空间分辨率、超高能量分辨率与高动量分辨率得以对二维材料电子能带结构开展直观且精准的研究，为二维材料奇异能带结构研究提供了高分辨观测平台。在本研究中，张再兰及其合作者借助意大利Elettra同步辐射光源Spectromicroscopy实验站micro-ARPES技术，首次深入揭示了C3/C2层堆叠超晶格二硫化钼/黑磷（MoS2/b-P）中的电子能带结构。图1a展示了MoS2/b-P超晶格原子结构及其对应的布里渊区，两者旋转角度为θ。通过比较单层MoS2（在氮化硼BN上的MoS2）与MoS2/b-P异质结区域，研究人员发现，在任意MoS2与b-P之间的旋转角度样品中均可直接观察到MoS2等能面上的C3对称性破缺，如图1b所示。此外，研究人员观测到了在布里渊区Γ价带能谷处形成的各向异性的平带和迷你能隙，这些特性高度依赖于b-P晶格高对称性方向，如图1c所示。更为重要的是，在异质结超晶格中，MoS2的Γ能谷与K能谷间发生了~140 meV的巨大能量重整化，导致MoS2的最高占据态从布里渊区K点移动至Γ点，如图1d所示。根据密度泛函理论（DFT）计算，这些现象源于MoS2的Mo-轨道与b-P的P-轨道之间的强烈轨道杂化行为（如图1e所示）。以上研究结果表明，在旋转对称性失配的界面中，层间轨道杂化效应不仅有可能在TMDs材料中生成任意旋转角度的平带，还能调控TMDs材料中的各向异性特性，为基于TMDs的强关联物理和新型光电器件开辟了新的方向和可能性。
图1：（a）MoS2/b-P超晶格的原子结构及相应的布里渊区；（b）单层MoS2（上）与MoS2/b-P异质结超晶格（下）的等能面扫描图；（c）MoS2/b-P超晶格中平带的各向异性及迷你带隙；（d）MoS2/b-P超晶格能带重整化，其中平带位于MoS2最高占据态；（e）理论计算的Mo-轨道与P-的轨道杂化结果。
该研究工作得到了国家高层次人才—青年项目和南京理工大学启动经费的资助支持，并得到了意大利Elettra同步辐射光源机时支持。
