1799年，意大利科学家Alessandro Volta发明了世界上最早的水系电池——伏打电堆（Volta Pile），标志着电池技术的诞生。尽管近年来锂离子电池在新增装机容量中占据主导地位，但水系电池凭借其固有的安全性、高离子电导率以及低成本优势，在储能领域仍然占据重要的市场份额。电池本质上是电极材料与电荷载流子之间发生电化学反应的反应器。在这一过程中，水溶液作为电荷载流子的传输介质，能够有效促进电荷的迁移与积累，发挥着类似于“高速公路”的作用。然而，水的热力学稳定电压窗口较窄，通常为0至1.23 V（相对于标准氢电极），使其易于引发包括水分解在内的多种副反应，并伴随副产物的生成。此外，水系电解液难以在电极表面形成有效的固体电解质界面相（SEI），从而无法有效抑制电极材料与溶剂水之间发生的不可逆电子转移，这导致电量损耗，并带来严重自放电现象。
针对这一问题，我校材料学院翟腾教授等提出了亚铁氰根“皮肤”的设计理念，旨在抑制过渡金属化合物（TMC）电极在水系电解液（特别是低浓度盐溶液）中发生析氧副反应（OER）。研究团队发现，这一理念对多种TMC材料具有广泛的适用性，并在水系储能器件中具有重要的应用价值。该研究以氧化镍（NiO）为例，阐明了NiO自放电的抑制机制。研究表明，修饰的亚铁氰根“皮肤”具有丰富的Fe-C≡N末端，能够开启一条全新的反应路径。该路径具有较高的OER能垒，从而有效抑制了与OER同步发生的电极副反应，显著提升了电极在充电状态下的稳定性，抑制了自放电。该研究成果以“Ferrocyanide ‘Skin’-Mediated Anticatalysis: Mitigating Self Discharge in Aqueous Electrochemical Devices”为题，发表在《美国化学会志》：Journal of the American Chemical Society, 2024, 10.1021/jacs.4c16996.（文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16996#）。我校为论文第一通讯单位。论文第一作者为材料学院博士生李锦与南京工业大学孙硕博士，翟腾教授与夏晖教授为论文通讯作者。工作中所涉及理论计算由材料学院李爽副教授完成。
亚铁氰根“电极皮肤”抑制水引发副反应
上述研究成果得到了国家自然科学基金委面上项目、江苏省优秀青年基金等项目的支持。
