形状记忆聚合物（SMPs）是一类智能聚合物材料，目前SMPs普遍恢复应力较小（<5 MPa）、致动能量密度相对较低（<1 MJ m−3），且缺乏愈合能力，制约其应用。我校傅佳骏教授团队受人体肌肉伸缩过程的启发，提出了一种新的分子工程策略，通过在超分子聚合物分级氢键网络中引入精准比例的化学交联来制备高性能共价-超分子协同作用的形状记忆聚脲（CSSMPs, 图1）。其相关成果在国际期刊《Advanced Materials》上发表。（http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202401178）
图1. 仿肌肉纤维示意图和CSSMPs合成示意图
将共价交联引入到动态网络来形成共价-非共价双交联网络以提高机械性能被证明是一种有效的策略。基于这一策略开发出的共价-超分子形状记忆聚脲（CSSMP-5%）表现出优异的机械性能，包括高硬度（杨氏模量为1347 MPa）、高强度（断裂应力为82.4 MPa）和高韧性（312.7 MJ m−3）。得益于化学键和非共价键的协同作用，CSSMP-5%还具有显著的可回收性、可修复性以及优异的抗水汽、抗高温和耐溶剂性能。此外，CSSMP-5%还表现出突出的形状记忆效应，通过应变诱导定向纳米结构的形成来储存大量熵能，其能量密度高达24.5 MJ m−3。同时，它还具有高达96%的形状固定率和99%的形状恢复率。共价键和超分子相互作用的精妙的配合为创造高性能SMPs开辟了一条新途径，在航空航天、软机器人、人造肌肉、变形结构和生物医学设备等领域的应用前景广阔。
生物-电子界面作为生物组织与传统电子设备之间的信号接口，力求实现高时-空分辨率、高集成性和可扩展性。其中，生物电极的主要作用是实现生理电信号与设备电子信号之间的转换。此前的生物电极一直难以同时兼顾高保真电生理信号记录和高稳定神经电调制的功能，这主要是神经电调制过程会产生明显的直流偏置，从而淹没微弱的生理电信号，使得记录失效。
面对以上挑战，傅佳骏教授/姚博文副教授团队以Ag@AgCl核@壳纳米线和离子-电子双电导的导电高分子PEDOT:PSS（CP）作为电活性组分，制备了复合电极。其中，离子-电子双电导的导电高分子可以降低体系的白噪声，且均质化Ag 纳米线的电化学氯化程度，使得氯化过程几乎不影响电导率和透光率；而Ag@AgCl核@壳纳米线可以快速消除直流偏置：其大比表面积加了电荷转移速度，使得电极电势保持恒定。在作为刺激电极后，CP-Ag@AgCl依然表现出稳定的电极电势，优于纯导电高分子电极、AgNW电极、导电高分子-AgNW复合电极和Ag/AgCl电极。最后，实施了以下若干演示实验，分别展现CP-Ag@AgCl电极的显著优势：（1）CP-Ag@AgCl生物电极可以在不需要水凝胶界面层的情况下，高保真地记录肌肉电信号实现手势识别、记录脑电信号实现在线专注力检测、记录心电信号实现人员生命监测。（2）以CP-Ag@AgCl构筑高保真脑电电极，构建基于稳态视觉诱导的异步脑-机接口。该系统可以将人工智能（AI）和人类智能进行有机结合，高效操控机器人导航（图2）。（3）CP-Ag@AgCl可以作为双向电极使用，其可以作为神经调制电极，可用于短时记忆力增强或者肌肉刺激治疗，同时其还可以原位记录生理电信号，如脑电信号或肌电信号等。相关成果发表在国际期刊《Advanced Materials》上发表。（http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202403111）
图2. CP-Ag@AgCl 电极可以用于高品质脑电信号记录，用于人-机协同控制机器人运动。
该系列工作受国家自然科学基金、国家重点研发计划和中央高校基本科研专项资金等资助。
